加拿大西安大略大學(xué)防疫要求更新最新科研分享

加拿大西安大略大學(xué)（Western University），又名韋仕敦大學(xué)，加拿大公立研究型大學(xué)聯(lián)盟U15的創(chuàng)始成員，坐落于加拿大安大略省倫敦市。大學(xué)擁有4萬(wàn)名學(xué)生，包括來(lái)自128個(gè)國(guó)家的5800多名國(guó)際學(xué)生。

西安大略大學(xué)學(xué)術(shù)科研分享

單原子-表面空穴耦合作用助力甲醇電氧化?；谶x擇性原子層沉積技術(shù)（ALD）將Ru單原子準(zhǔn)確沉積至Pt基催化劑表面空穴。電化學(xué)原位紅外技術(shù)和DFT證明空穴錨定的單原子加速甲醇氧化中間產(chǎn)物CO*的氧化去除；并指出空穴可以提升單原子擴(kuò)散勢(shì)壘，有效防止單原子團(tuán)聚。

背景介紹

質(zhì)子交換膜燃料電池（PEMFCs）是一種極具應(yīng)用前景的新型能源轉(zhuǎn)換裝置，可以直接將氫能轉(zhuǎn)換為電能。但是氫氣的運(yùn)輸與存儲(chǔ)極具挑戰(zhàn)，產(chǎn)生安全隱患。有機(jī)小分子如甲醇，具有易運(yùn)輸和存儲(chǔ)，能量密度高等優(yōu)點(diǎn)，是一種極具前景的陽(yáng)極液體燃料。PtRu合金催化劑是目前主流甲醇電氧化用催化劑，但是Pt和Ru在原子尺度上并不是均勻混合，極大程度限制活性位Pt-Ru數(shù)量的最大化。

單原子調(diào)控的納米材料可以實(shí)現(xiàn)單原子在宿主材料表面最大程度分散，是一種極具前景的新材料。但是單原子具有超高的比表面能，易發(fā)生團(tuán)聚，誘使材料結(jié)構(gòu)突變。因此，穩(wěn)定單原子材料對(duì)其廣泛應(yīng)用具有重要的作用。盡管限域效應(yīng)可以調(diào)控碳負(fù)載單原子的穩(wěn)定性，但是如何在納米材料表面通過(guò)限域穩(wěn)定單原子卻鮮有報(bào)道。西安大略大學(xué)

研究出發(fā)點(diǎn)

l提出單原子-表面空位耦合作用，提升單原子催化活性與穩(wěn)定性。

l基于選擇性ALD技術(shù)，實(shí)現(xiàn)表面空穴對(duì)單原子準(zhǔn)確錨定

l基于電化學(xué)原位紅外技術(shù)揭示空穴錨定的單原子可以加速CO氧化脫附

l單原子-空穴耦合作用可以調(diào)控Pt的電子結(jié)構(gòu)，并可提升單原子擴(kuò)散能壘

l催化劑合成。

本文首先合成油胺分子修飾的Pt-Ni納米粒子，之后在酸性溶液中去除表面與近表面的Ni原子，使得暴露出新鮮原子無(wú)油胺分子修飾?；谡n題組前期成果（Adv.Mater.,2015,27,277）—油胺分子可以抑制原子的沉積，所以在原子層沉積過(guò)程中，Ru原子只能沉積在酸洗后形成的表面空穴中（Ru-ca-PtNi）。

l催化劑性能表征與電化學(xué)原位紅外表征。

對(duì)催化劑進(jìn)行甲醇電氧化測(cè)試，線性伏安曲線（LSV）證明Ru-ca-PtNi具有最高的甲醇氧化活性。通過(guò)計(jì)算單個(gè)位點(diǎn)上的甲醇氧化轉(zhuǎn)換效率，Ru-ca-PtNi催化劑同樣具有最高的TOF，證明該催化劑具有最高的本征活性。同時(shí)，該催化劑在不同電勢(shì)下，也具有最高的質(zhì)量比活性，明顯優(yōu)于Pt/C催化劑。

Ru-ca-PtNi催化劑電化學(xué)性能表征。（a）催化劑在Ar飽和0.1 M HClO4中的CV曲線；（b）催化劑在Ar飽和0.1 M HClO4+0.5 M CH3OH混合溶液中LSV曲線；（c）電流密度為5 mA cm-2時(shí)的電勢(shì)以及Tafel曲線斜率；（d）不同催化劑表面的甲醇氧化的轉(zhuǎn)換效率；（e）催化劑在不同電勢(shì)下的質(zhì)量活性t；（f）性能對(duì)比t。

l電化學(xué)原位紅外解析反應(yīng)機(jī)制。

為了理解Ru-ca-PtNi催化劑具有高甲醇氧化原因，對(duì)催化劑進(jìn)行電化學(xué)原位紅外測(cè)試。通過(guò)測(cè)試發(fā)現(xiàn)，只有當(dāng)CO強(qiáng)度發(fā)生下降時(shí)，才會(huì)觀察到CO2的紅外信號(hào)，說(shuō)明CO氧化去除對(duì)于CO2生成至關(guān)重要；另一方面，相比于Pt/C等催化劑，Ru-ca-PtNi催化劑的CO信號(hào)在更低的電位就可以發(fā)生下降，表明空穴-單原子耦合作用加速了CO的氧化脫附，從而促進(jìn)了甲醇氧化活性。

電化學(xué)原位紅外表征。（a）Ru-ca-PtNi和（b）Pt/C催化劑的三維電化學(xué)原位紅外曲線；（c）Ru-ca-PtNi和（d）Pt/C催化劑的二維電化學(xué)原位紅外曲線；（e）催化劑表面CO和CO2紅外峰強(qiáng)度變化。

l電子結(jié)構(gòu)與配位結(jié)構(gòu)表征。

對(duì)催化劑進(jìn)行譜學(xué)表征以分析其電子結(jié)構(gòu)與配位結(jié)構(gòu)，價(jià)帶譜分析表明Ru-ca-PtNi催化劑的d-band center位置最正?；赬-射線吸收譜發(fā)現(xiàn)Ru處于氧化態(tài)，而且發(fā)現(xiàn)Ru-ca-PtNi中的Ru是以單原子形式分散，和預(yù)期設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)相一致。

催化劑電子結(jié)構(gòu)與配位結(jié)構(gòu)表征（a）XPS譜；（b）價(jià)帶譜；（c）XANES譜；（d）EXAFS譜；（e）小波變換t。

l局域結(jié)構(gòu)表征。

為了分析Ru單原子在催化劑表面相對(duì)位置，對(duì)其進(jìn)行球差電鏡測(cè)試。通過(guò)EELS可以證明Ru元素存在，并可證明其在Pt表面均勻的分散。通過(guò)EDS mapping測(cè)試Ru是以單原子形式存在，并且在Pt表面均勻分散。通過(guò)對(duì)催化劑局域觀察，發(fā)現(xiàn)證實(shí)單原子分布位置，與預(yù)期結(jié)構(gòu)一直。通過(guò)理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Ru-ca-PtNi催化劑具有最正的d-band center，有助于加速水解離成OH*過(guò)程，進(jìn)而促進(jìn)CO氧化脫附，與電化學(xué)原位紅外結(jié)果相一致。同時(shí)發(fā)現(xiàn)Ru-ca-PtNi表面具有更低甲醇氧化能壘，可加速甲醇電氧化。

Ru-ca-PtNi催化劑HAADF-STEMt;（b）Ru-ca-PtNi催化劑EELS譜t;（c）Ru-su-PtNi催化劑HAADF-STEMt；（d）Ru-ca-PtNi催化劑局部HAADF-STEMt；（e）Ru-ca-PtNi催化劑EDS mappingt；（f）Ru-su-PtNi催化劑局部HAADF-STEMt；（g）催化劑的DOS曲線；（h）甲醇氧化機(jī)理t。

l穩(wěn)定性研究與提升機(jī)制。

通過(guò)循環(huán)伏安測(cè)試評(píng)估催化劑的穩(wěn)定性，發(fā)現(xiàn)空穴耦合的單原子催化劑具有優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性。不同催化劑循環(huán)前后CO溶出曲線特征也證明該結(jié)構(gòu)。理論計(jì)算結(jié)果表面當(dāng)單原子處于空穴中，具有更高的擴(kuò)散能壘，限制其發(fā)生團(tuán)聚，保證了高的電化學(xué)穩(wěn)定性。

穩(wěn)定性測(cè)試前后的催化劑活性衰減t；（b）穩(wěn)定性測(cè)試前后的催化劑的CO平均氧化電位；（c）穩(wěn)定性測(cè)試后Ru-su-PtNi電鏡t；（d）Ru-su-PtNi和（e）Ru-ca-PtNi催化劑的CI-NEBt。韋仕敦大學(xué)

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加拿大西安大略大學(xué)防疫要求更新最新科研分享

總結(jié)與展望

提出單原子-空穴耦合作用新機(jī)制，為高活性和高穩(wěn)定性單原子基催化劑設(shè)計(jì)與構(gòu)筑提供借鑒與指導(dǎo)作用。同時(shí)，構(gòu)筑的催化劑具有高的甲醇氧化活性和穩(wěn)定性，加速甲醇型燃料電池的商業(yè)化。

加拿大西安大略大學(xué)更新新冠防疫政策留學(xué)生注意這項(xiàng)新規(guī)

據(jù)加拿大環(huán)球新聞報(bào)道，隨著2022-23學(xué)年的臨近，位于安大略省倫敦市的西安大略大學(xué)(Western University)將在今年9月繼續(xù)實(shí)施新冠疫苗接種和戴口罩的要求。

所有學(xué)生、員工和教職員工仍然需要接種新冠疫苗，在學(xué)校里除非可以保持兩米社交距離，否則學(xué)生和教職工在教室和研討室必須戴口罩。另外今年新增的一條規(guī)定是，要求所有參會(huì)者至少打過(guò)一次加強(qiáng)針。

更新后的政策要求所有學(xué)生、教職員工在10月1日前向?qū)W校提交當(dāng)前的疫苗接種證明。住在宿舍的學(xué)生需要在搬進(jìn)校園之前接種加強(qiáng)針。西安大略大學(xué)表示，學(xué)校將提供兩周的寬限期，以及方便學(xué)生前往校園疫苗接種室接種疫苗。

根據(jù)學(xué)校更新后的政策，國(guó)際學(xué)生和其他從加拿大以外地方抵加的人，必須遵循聯(lián)邦疫苗接種要求。

“這一決定是為了保障我們的學(xué)生、員工和社區(qū)的安全。”西安大略大學(xué)的職業(yè)健康醫(yī)生索尼婭•馬?。⊿onya Malone）博士說(shuō)，“上一學(xué)年的情況表明，我們的校園社區(qū)對(duì)口罩和疫苗接種政策持贊同態(tài)度，這是成功完成秋季和冬季學(xué)期面對(duì)面授課的關(guān)鍵。”

去年，該大學(xué)是加拿大第一個(gè)要求住校學(xué)生接種疫苗的學(xué)校，也是第一批要求所有學(xué)生和員工在到達(dá)校園前接種新冠疫苗的學(xué)校之一，據(jù)說(shuō)接種率達(dá)到了99%。加拿大西部大學(xué)

“我們很快就會(huì)歡迎來(lái)自全國(guó)和世界各地的學(xué)生來(lái)到校園。”該校教務(wù)長(zhǎng)兼學(xué)術(shù)項(xiàng)目副校長(zhǎng)弗洛倫蒂諾•斯特拉齊克（Florentine Strzelczyk）說(shuō)，“雖然我們無(wú)法預(yù)測(cè)下一波疫情可能何時(shí)到來(lái)，但我們相信這些措施將幫助我們保護(hù)學(xué)生們?cè)谖靼泊舐源髮W(xué)的親身體驗(yàn)。我們希望盡我們所能，在整個(gè)學(xué)年為我們的學(xué)生提供良好的校內(nèi)體驗(yàn)。”

該大學(xué)說(shuō)，它將在感恩節(jié)周末之后重新評(píng)估戴口罩的必要性，目標(biāo)是“盡快”取消戴口罩的規(guī)定。

“大學(xué)處于一個(gè)獨(dú)特的位置，因?yàn)樗鼈儦g迎來(lái)自世界各地不同國(guó)家的成千上萬(wàn)的人回來(lái)，其中許多人的疫苗接種率各不相同。”公共衛(wèi)生醫(yī)生、Schulich大學(xué)流行病學(xué)和生物統(tǒng)計(jì)學(xué)系主任薩維里奧•斯特朗格斯（Saverio Stranges）博士說(shuō)。

此外，根據(jù)大學(xué)的最新政策，校園將采取一種“綜合方法”，其中包括額外的健康措施，如校內(nèi)檢測(cè)、日常健康檢查、達(dá)到"高通風(fēng)"標(biāo)準(zhǔn)、加強(qiáng)洗手間和用餐區(qū)等人流密集區(qū)域的清潔以及廢水檢測(cè)。斯特拉齊克補(bǔ)充說(shuō)：“這些措施將幫助我們完成我們的學(xué)術(shù)和研究任務(wù)，并著手進(jìn)行今年秋季的親自授課和活動(dòng)計(jì)劃。”